MALLORCA
El 1871 va decidir tornar a Mallorca per passar-hi l'hivern. Va arribar al port de Palma el 4 de novembre a bord del vapor El Mahonés i es va instal·lar al palau del comte de Formiguera, prop de la catedral, que es va convertir en centre de tertúlies i reunions de les personalitats culturals, científiques, artístiques i polítiques més importants i també de la noblesa de l'illa. Va dur a terme un estudi detallat de la ciutat de Palma i va recórrer de nou Mallorca.
El gener de 1872 va formalitzar la compra de Miramar, a Valldemossa, cosa que la va convertir en la primera propietat adquirida per l'Arxiduc a Mallorca.
Durant aquest mateix any va adquirir la finca de s'Estaca (Mallorca). Dissenyada amb detalls arquitectònics moriscs i de vila italiana, principalment va ser dedicada a la producció de vins, que varen ser guardonats a les fires de París i Chicago.
L'agost de 1872 es va dur a terme l'avarada de la seva embarcació Nixe a les drassanes de Trieste Muggia, amb una eslora de 52 metres i 6 de mànega, i propulsat per una màquina de vapor i també per les veles de tres pals. El viatge inaugural va ser per la desembocadura del riu Nil, a Alexandria. També va visitar Istanbul (Turquia).
L'any 1873 va fer un viatge a Terra Santa, l'itinerari del qual el va conduir per Jerusalem, Nazaret, Cafarnaüm, Betlem i la mar Morta. Va recórrer Egipte i va visitar les piràmides.
El maig de 1873 el Nixe va solcar els mars de les Illes Balears per primera vegada. Aquest mateix any va assistir a l'Exposició Mundial a Viena (Àustria).
Des de l'1 d'abril fins al 15 de juny de 1874 va fer un viatge al llarg de la costa africana fins al cap de Bona Esperança.
El 1875 va adquirir la finca de Son Galceran (Mallorca) per 35.000 pessetes; aquesta va ser la residència d'estiu del seu home de ciència i amic Francisco de los Herreros.
El 1876 va organitzar un certamen poètic en commemoració de la fundació a Miramar del col·legi de llengües orientals que, en el segle xiv, havia instituït Ramon Llull. També aquest mateix any va fer un viatge als Estats Units, on va visitar la ciutat de Filadèlfia.
L'any 1877 va comprar la finca de Son Marroig (Mallorca) amb una excel·lent ubicació i impressionants vistes sobre sa Foradada, en la qual l'Arxiduc va fer construir un embarcador per al Nixe.
El juliol de 1877, la mort inesperada del seu secretari personal Vratislau Viborny va afectar molt l'Arxiduc, que va encarregar una escultura en memòria seva a l'artista de renom Antonio Tandardini, que es troba a Miramar.
El 1878, la seva obra Die Balearen va ser guardonada amb una medalla d'or en l'Exposició Universal de París. Durant l'any 1881 va fer un viatge al voltant del món, des de l'1 de gener fins al 19 de maig. Entre els molts llocs visitats destaquen les costes californianes (als Estats Units), l'illa de Tasmània i la ciutat de Melbourne (a Austràlia).
L'any 1882 va adquirir la finca de Son Moragues (Mallorca) en la qual l'Arxiduc va impulsar el cultiu d'oliveres, llegums, arbres fruiters i vinyes; cal destacar el premi obtingut per l'oli de Son Moragues en l'Exposició Internacional de Barcelona de 1888.
Des del 1887, Catalina Homar va ser l'encarregada d'administrar s'Estaca, on residia; així mateix, va acompanyar l'Arxiduc en alguns dels seus viatges.
Després de la compra de les finques esmentades o possessions a l'illa de Mallorca, amb el pas del temps va anar adquirint les limítrofes a Miramar: el 1890, Son Ferrandell; el 1894, Son Gual; el 1896, Son Gallard; el 1898, sa Font Figuera i sa Pedrissa, i el 1901, Can Costa, la darrera de totes. La superfície total de terres adquirides a la serra de Tramuntana va ser aproximadament de 1.685 hectàrees.
L'estiu de l'any 1894, el Nixe va patir un accident a les costes d'Alger, prop del cap Caxine, com a conseqüència del qual es va enfonsar. L'Arxiduc va escriure un llibre en honor a la seva adorada embarcació titulat Schiffbruch oder ein Sommernachtstraum ('Naufragi o somni d'una nit d'estiu'). El novembre del mateix any i en substitució del Nixe va adquirir una nova embarcació que va denominar Nixe II, amb la qual va seguir els seus continus viatges marítims.
El 1894 també va assistir a l'Exposició de Milà. Mor el seu tutor Sforza.