PRIMEROS VIAJES Y LLEGADA A LAS ISLAS BALEARES
En 1865 viajó al Reino Unido, a la pequeña isla Heligoland en el Mar del Norte y a los fiordos noruegos.
En 1867 solicitó permiso al Emperador Francisco I de la Corte Austríaca para pasar el verano en la región de la Dalmacia en la costa del Mar Adriático, pero dada la convulsa situación política se decidió un cambio de destino que lo llevaron a las Islas Baleares. Por razones de seguridad salió de Praga de incógnito bajo el nombre de Conde Ludwig Graf Neudorf acompañado por su tutor Eugenio Sforza, su ayudante de campo el Sr. Pelzet y varios criados realizaron el siguiente itinerario hacia Pau, Bayona, Biarritz, Miranda de Ebro, Zaragoza, Lérida, Barcelona hasta llegar a Valencia, donde zarpó en el vapor Rey Don Jaime II con rumbo a la isla de Ibiza a la que llegó el 11 de agosto de 1867. El Archiduque contaba 20 años de edad. Recorrió toda la isla a lomos de una mula y navegó por sus costas en barcas de pescadores. También visitó la isla de Formentera. Tanto en Ibiza como en Formentera recabó notas e información de multitud de lugares, costumbres, paisajes, ... que llamaron su atención además de realizar estudios entomológicos sobre escarabajos de las islas mediterráneas que en principio era probablemente el objetivo real del viaje. A primeros de septiembre embarcó en el Jaime II trasladándose a Mallorca. En la travesía conoció a D. Francisco Manuel de los Herreros Schwager catedrático del Instituto Balear de Palma de Mallorca y a la vez Presidente de la Academia Mallorquina de Ciencias y Letras con el que estableció una amistad que perduraría en el tiempo. El Archiduque se alojó en Palma en la fonda Ca´s Francés, la calle Conquistador. Acompañado por Francisco Manuel de los Herreros visitó los monumentos y edificios más importantes de la ciudad. Durante varios días estuvo en la biblioteca provincial situada en el antiguo convento de Montesión consultando numerosos incunables, documentación histórica con la colaboración del erudito bibliotecario Bartolomé Muntaner. También se dedicó a visitar el resto de la isla, recorriendo sus pueblos y pernoctando en algunas de sus possessions. La ruta desde Valldemossa hacia Deià y Sóller llamó especialmente la atención del Archiduque por su gran belleza y en concreto Miramar por sus vistas al Mar Mediterráneo y contexto luliano, propiedad que posteriormente adquirió.
El 12 de octubre de 1867 se desplazó en el barco denominado "Mahonés" rumbo a Menorca en donde continuó su viaje y labor de investigación. En las Islas Baleares realizó un exhaustivo y magnífico estudio que abarcaba desde su entorno geográfico, paisajístico, histórico, cultural, artístico, ... observaciones sobre la flora y fauna, la geología, las costumbres y lengua de sus habitantes, economía, ... entre otros aspectos siguiendo una metodología muy sistemática que se vio culminada con las publicaciones de diferentes tratados sobre cada una de las islas. Una vez terminado su primer viaje a las Islas Baleares regresó a Praga.
Mantuvo correspondencia con expertos naturalistas de las islas así como personalidades interesadas con los que estableció vínculos de amistad que le iban facilitando periódicamente información en relación a sus estudios e investigaciones que había iniciado en sus visitas como es el caso del canónigo ibicenco Juan Torres y Ribas , el sacerdote menorquín Antonio Cardona y Orfila y el anteriormente citado Francisco Manuel de los Herreros que formaron parte del círculo de colaboradores que contribuyeron en la obra del Archiduque.
En 1868 publicó sus primeras obras en Praga, "Excursiones artísticas en Venecia y su litoral" dedicado a su madre y un estudio sobre el contraste entre Heligoland y Valencia titulado "Norte y Sur".
En 1869 visitó el archipiélago de las Eolias, unas islas volcánicas del mar Tirreno. A partir de este mismo año inició sus publicaciones científicas relacionadas con el conocimiento de la fauna de los coleópteros de las Islas Baleares al que seguirán progresivamente las importantes y célebres ediciones de "Las Baleares descritas por la palabra y el grabado", cuyo primer volumen dedicó al emperador Francisco José I.
En 1870 falleció su padre Leopoldo II en Roma. El Archiduque Luis Salvador fue nombrado Gobernador de Bohemia debiendo fijar su residencia en Praga, su capital. Demostró brillantes cualidades como estadista. Durante esta época alternó sus obligaciones con viajes a la costa Adriática, Fiume, Messina, Roma, Gibraltar, Lisboa, y por las costas mediterráneas del continenete africano.